近日，電子科技大學(xué)光電科學(xué)與工程學(xué)院李世彬教授課題組在ACS Energy Letters（美國(guó)化學(xué)學(xué)會(huì)-能源快報(bào)）上發(fā)表了題為“Targeted Distribution of Passivator for Polycrystalline Perovskite Light-Emitting Diodes with High Efficiency”的高效率鈣鈦礦LED最新研究成果。
光電科學(xué)與工程學(xué)院2018級(jí)博士研究生彭雪峰和西南大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院楊曉暉為共同第一作者，光電科學(xué)與工程學(xué)院李世彬和陳力教授為共同通訊作者，電子科技大學(xué)光電科學(xué)與工程學(xué)院為第一作者單位。
該工作采用離子液體（BMIMBF4）修復(fù)多晶鈣鈦礦薄膜，通過(guò)路易斯酸堿的鈍化作用和BMIM+ 離子鈍化劑的靶向分布，實(shí)現(xiàn)了充分缺陷鈍化進(jìn)而大幅提高器件的發(fā)光效率和工作穩(wěn)定性?；诒狙芯拷M已報(bào)道的能夠高效鈍化多晶鈣鈦礦薄膜下表面的聚苯乙烯磺酸鈉改性PEDOT:PSS空穴傳輸層，制備了離子液體（BMIMBF4）靶向分布引起對(duì)PEA(FAPbBr3)4Br鈣鈦礦薄膜充分缺陷鈍化的高效率發(fā)光二極管，其外量子效率為22.9%，電流效率為98cd A-1 ，發(fā)光波長(zhǎng)為529nm。
圖1. BMIMBF4修復(fù)多晶鈣鈦礦發(fā)光二極管的性能
通過(guò)比較分析含有不同陰陽(yáng)對(duì)離子的離子液體（BMIMBF4，BMIMBr和FABF4）修復(fù)鈣鈦礦薄膜的光物理特性和器件性能，發(fā)現(xiàn)缺陷鈍化主要來(lái)源于BMIM+ 離子，而B(niǎo)F4-離子的鈍化效果不明顯。BMIMBF4修復(fù)的鈣鈦礦多晶薄膜的光致發(fā)光量子產(chǎn)率接近100%，表明薄膜中的缺陷點(diǎn)位得到了充分鈍化。
圖2. BMIMBF4，BMIMBr 和FABF4修復(fù)多晶鈣鈦礦薄膜的光物理特性
FTIR和XPS測(cè)試結(jié)果表明，BMIM+離子的鈍化主要為咪唑環(huán)上C=N官能團(tuán)對(duì)鉛相關(guān)的離子或原子缺陷的路易斯酸堿相互作用；同時(shí)，氫鍵相互作用加強(qiáng)了缺陷鈍化效果。TAS測(cè)試結(jié)果進(jìn)一步證實(shí)鈣鈦礦薄膜中的非輻射復(fù)合得到了有效抑制；并通過(guò)GIWAXS測(cè)試分析推測(cè)，BMIM+ 和BF4-離子沒(méi)有進(jìn)入鈣鈦礦晶格而靶向地分布于薄膜的晶界和表面, 有利于缺陷點(diǎn)位的充分鈍化。
圖3. BMIM+ 離子對(duì)多晶鈣鈦礦薄膜中缺陷鈍化的相互作用及其效果
進(jìn)一步采用SIMS測(cè)試分析發(fā)現(xiàn)，BF4-離子主要分布于空穴傳輸層及其與鈣鈦礦層的界面，進(jìn)一步證實(shí)了缺陷鈍化不是來(lái)源于BF4-離子；然而，BMIM+離子靶向地分布于鈣鈦礦薄膜內(nèi)部和上表面并與缺陷點(diǎn)位的分布有很好的匹配，進(jìn)而促進(jìn)了鈣鈦礦薄膜中缺陷點(diǎn)位的完全鈍化。
鈣鈦礦發(fā)光層的Nano-IR Mapping同時(shí)直觀地顯示出了BMIM+離子的上表面聚集和缺陷鈍化相互作用，分析發(fā)現(xiàn)BMIM+ 離子的聚集并沒(méi)有完全覆蓋薄膜表面且其隨機(jī)的分布與薄膜形貌無(wú)關(guān)；然而，BMIM+離子缺陷鈍化相互作用的信號(hào)基本完全覆蓋整個(gè)薄膜，直觀地表明并證實(shí)了BMIM+離子鈍化劑的靶向分布能夠充分鈍化形成于多晶鈣鈦礦薄膜晶界和表面的缺陷點(diǎn)位。
圖4. BMIM+ 離子鈍化劑的靶向分布及其對(duì)多晶鈣鈦礦薄膜中缺陷點(diǎn)位的完全鈍化
最后，得益于缺陷點(diǎn)位的充分鈍化和氫鍵對(duì)鹵素離子的相互作用，鈣鈦礦薄膜中的離子遷移得到了有效抑制，進(jìn)而大幅改善了器件工作穩(wěn)定性。
圖5. 鈍化劑靶向分布對(duì)缺陷點(diǎn)位完全鈍化的機(jī)理示意圖和器件工作穩(wěn)定
《ACS Energy Letters》的最新影響因子為23.1，主要發(fā)表能源研究中最新、突破性的科學(xué)進(jìn)展。李世彬教授研究方向包括半導(dǎo)體單元器件、集成芯片、系統(tǒng)構(gòu)建等多個(gè)方面，涉及有光伏模組、半導(dǎo)體器件及集成芯片應(yīng)用。
李世彬教授作為項(xiàng)目負(fù)責(zé)人主持科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目及省科技廳應(yīng)用基礎(chǔ)重點(diǎn)等多項(xiàng)國(guó)家級(jí)、省部級(jí)項(xiàng)目。迄今為止，多篇論文發(fā)表在國(guó)際著名學(xué)術(shù)期刊Advanced Materials，ACS Energy Letters，Nano Energy等。本項(xiàng)研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金（NSFC：61874150、 62174021）的支持。（來(lái)源：電子科技大學(xué)）
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